Margalef està situat al nord del Priorat, a la vall del riu Montsant, dins l’àmbit del Parc Natural de la Serra de Montsant.

El municipi destaca pel seu entorn natural, format per barrancs, cingles i formacions rocoses de gran valor paisatgístic.

S’hi pot accedir per carretera des de Falset per la T-710 (de Gratallops a La Vilella Baixa), continuant per la T-702 (de Cabacés a La Bisbal de Falset) i des d’aquest darrer per la T-713; des de Les Garrigues per la C-242 i la T-713; des de Flix (Ribera d’Ebre) per la T-703 (per La Palma d’Ebre), continuant per la T-702 (fins a La Bisbal de Falset) i d’aquí per la T-713.